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Un elettrolita composito a stato solido generato in situ per batterie al litio metallico ad alta tensione

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Diagramma schematico del design CSE e delle prestazioni ciclistiche della batteria in metallo LiCoO2/Li da 4,4 V assemblata. Credito: Science China Press

L’elettrolita a stato solido (SSE) è promettente nelle applicazioni di batterie metalliche (LMB) al litio (Li) di nuova generazione grazie alla sua sicurezza notevolmente migliorata e alle caratteristiche dell’interfaccia più compatibili rispetto all’elettrolita liquido tradizionale infiammabile e volatile. Combinando i punti di forza degli elettroliti inorganici allo stato solido e degli elettroliti polimerici allo stato solido, gli elettroliti solidi compositi (CSE) sono praticamente più praticabili per applicazioni commerciali. Tuttavia, solo pochi sforzi hanno raggiunto l’alta tensione (>4,3 V contro Li/Li+) LMB con prestazioni complete distinte, principalmente attribuite al fatto che è difficile ottenere CSE con elevata conduttività ionica e buona compatibilità con gli elettrodi. Inoltre, il processo di fabbricazione relativamente noioso, come la tecnica di colata in soluzione ex situ accompagnata dall’uso di solventi organici nocivi, difficilmente può soddisfare le esigenze pratiche della produzione commerciale su larga scala.

Recentemente il prof. Guanglei Cui ha sviluppato un nuovo CSE (indicato come P(PDEM-D4)-CSE) comprendente un elettrolita a base di silossano a forma di stella accoppiato con un riempitivo ceramico LLZTO. P(PDEM-D4)-CSE è stato preparato attraverso una facile polimerizzazione in situ della soluzione di precursore dell’elettrolita contenente 2,4,6,8-tetrametil-2,4,6,8-tetravinilciclotetrasilossano (D4), poli(etilenglicole) metil etere acrilato (PDEM), litio difluoro(ossalato)borato (LiDFOB) e particelle LLZTO.

Tra questi, D4, come parte della spina dorsale del polimero, può aumentare efficacemente il volume libero per i movimenti segmentali delle catene polimeriche, migliorando così la conduttività ionica. PDEM, come Li+ vettore, fornisce canali per il trasporto agli ioni di litio. LiDFOB, come fonte di Li, fornisce Li+ e DFOB e partecipa alla costruzione del film dell’interfaccia. LLZTO, come riempitivo ceramico attivo, non solo migliora il movimento segmentale della matrice polimerica riducendo la cristallinità e aumentando il volume libero della matrice polimerica, che aiuta a costruire più canali per il trasporto ionico, ma funge anche da recettore anionico che promuove il dissociazione dei sali di Li e aumento della concentrazione di ioni di litio liberi.

P(PDEM-D4)-CSE mostra elevate conducibilità ioniche (cioè, 4,0 × 10-51,68×10-4e 5,73 × 10-4 S cm-1 rispettivamente a 30°C, 60°C e 100°C). Inoltre, questo CSE può indurre comportamenti di placcatura/stripping Li più uniformi e reversibili, principalmente a causa della formazione di un’interfaccia elettrolita solida compatibile. Di conseguenza, il CSE sviluppato consente LMB a stato solido di classe 4,4 V di lunga durata basati su LiCoO2 catodo, che fornisce una ritenzione della capacità del 79,7% e un’efficienza Coulombica media del 99,74% dopo 500 cicli a una velocità di 0,5 °C. I risultati sono pubblicati in Scienza Cina Chimica.


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